Zato je Pavao, uz poticaj župnika Jurja Ročića, 1821. godine potajno otišao u Zagreb. Smjestio se u sirotištu, zaslugom svojega dobrotvora Kuševića te upisao gimnaziju. Za sedam godina završio je osam razreda i bio je jedan od najboljih učenika. Prema pronađenim imenicima, Pavao Štoos bio je odlikaš, marljiv, ustrajan i savjestan, a sve je predmete bio ocijenjen kao izvrstan.
U Zagrebu je završio bogosloviju, jedno je vrijeme bio biskupski tajnik, a od 1842. godine bio je župnik u Pokupskome. U razdoblju od 1838. do 1842. profesor je i propovjednik na Akademiji, a 1842. premješten je u Pokupsko i tu ostaje punih 20 godina, sve do prerane smrti 30. ožujka 1862. godine. Sahranjen je u Pokupskome, a zalaganjem rodoljuba 1936. godine njegovi posmrtni ostatci pohranjeni su na Mirogoju, u arkadi hrvatskih preporoditelja.
Kao stihotvorac Pavao Štoos javlja se još u gimnazijskoj dobi. Na početku je pjesme pisao na latinskome, a poslije je počeo pisati i na hrvatskome jeziku. Prvi se put javno istaknuo latinskom odom 1827. godine u povodu smrti biskupa Maksimilijana Vrhovca. Tijekom boravka u sjemeništu kod njega su se počele nazirati ideje narodnoga preporoda te se počinje dopisivati i sastajati s vođama narodnoga preporoda Ljudevitom Gajem, Dimitrijem Demetrom, Stankom Vrazom i Dragutinom Rakovcem.
Kada je Ljudevit Gaj pokrenuo svoje novine Danicza, poslije Danica, Štoos je od početka u njima objavljivao svoje pjesme i članke. Štoosove su pjesme najviše podigle narodnu svijest i probudile rodoljubne osjećaje naroda. Želio je i nastojao da domoljubne ideje prodru u narod i upravo je njegova zasluga bila što je biskup preporučio svećenstvu narodnu književnost i novine.
Pavao Štoos autor je poznate elegije Kip domovine vu početku leta 1831 koja je objavljena u trećem broju Danice 24. prosinca 1835. godine. Izvornik toga broja Danice čuva se i u Nacionalnoj i sveučilišnoj knjižnici u Zagrebu, a digitalizirani primjerak toga broja dostupan je na portalu Stare hrvatske novine.
Osim književnosti, bavio se i glazbom te je 1858. godine objavio pjesmaricu Kitice cerkvenih pjesamah s napjevi koja je dostupna u sklopu portala Digitalne zbirke Nacionalne i sveučilišne knjižnice u Zagrebu. Njegov doprinos glazbenomu zanosu ilirskoga pokreta i njegov udio u širenju glazbe u najšire slojeve puka, djelatnost u širenju pučke prosvjete te pogledi na jedinstvo jezika i pravopisa svrstavaju ga među velikane hrvatske kulture 19. stoljeća.
Mnogi se slažu da je Pavao Štoos ispjevao najpoznatiju hrvatsku kajkavsku pjesmu dopreporodnoga doba Kip domovine vu početku leta 1831 i najpopularniju štokavsku pjesmu preporodnoga vremena Poziv u kolo ilirsko.