Smatra se kako je boravak u Rimu na njega ostavio poseban dojam koji je poslije pokušao prenijeti kroz pjesme. U Zagrebu završava jednogodišnji učiteljski tečaj iz slovničko-povijesne grupe te odlazi službovati u Bosnu i Hercegovinu jer se nije mogao zaposliti u Khuenovoj Hrvatskoj. Mostar, Livno, Bijeljina, Sarajevo – to su njegove životne postaje, gradovi u kojima nije samo ostvarivao svoju egzistenciju nego i pjesnički sazrijevao. Prvu pjesmu objavio je i on u Hrvatskoj vili (1883.), mjesec-dva prije odlaska u Rim. U uredništvu, koje tada već vodi Eugen Kumičić, borbeni stihovi mladoga, posve nepoznatoga pjesnika, dočekani su oduševljeno i proročanski: “Taj će vam biti najbolji hrvatski pjesnik!” Iz Rima šalje još dvije pjesme šušačkoj Slobodi, a vrativši se iz Rima, objavljuje u Viencu pjesmu Noć na Foru i u Senju, odmah zatim, prvu zbirku Bugarkinje (1884.) koja je dostupna u sklopu portala Digitalne zbirke Nacionalne i sveučilišne knjižnice u Zagrebu.
Bugarkinje su bile dočekane s naglašenim priznanjima; Milivoj Šrepel napisao je o njima prvu kritiku, s puno izričitih pohvala. Do sljedeće njegove zbirke (Izabrane pjesme, 1898.) proći će više od deset godina, od nje do sljedeće (Trzaji, 1902.) još četiri, a onda još šest do posljednje (Pjesme, 1908.). Sve one potvrđuju da su godine provedene u Bijeljini (1888. – 1892.) i drugi put u Livnu (1892. – 1893.) bile njegovo najplodnije razdoblje pune pjesničke zrelosti. Kranjčević je počeo kao domoljubni pjesnik, a predstavio se i kao socijalno-satirički pjesnik. Progovorio je o bijedi malih ljudi, radnicima (Radniku), hrvatskim iseljenicima, o beskičmenjacima (Gospodskom Kastoru).
Kao pjesnik misaonih pjesama (Mojsije, Zadnji Adam i dr.) zaokupljen je motivima slobode, ropstva, vjere u ideale, traženjem smisla života, čovjekovim položajem u svijetu, biblijskim motivima, motivom Krista (Eli! Eli! Lama azavtani?!). Kranjčević je i pjesnik intimnoga nadahnuća te pjesnik krajolika (Iza spuštenih trepavica). Ako je osamdesetih godina 19. stoljeća hrvatskom književnošću prevladavala proza, devedesetih godina prvenstvo pripada Kranjčevićevu pjesništvu.
U Sarajevu osam godina (1895. – 1903.) uređuje književni časopis Nadu, koji je izdavala Zemaljska vlada Bosne i Hercegovine. Tada je uživao veliku slobodu kao književnik i stekao velik ugled. Stvorio je novi pjesnički govor u hrvatskoj književnosti i uzdigao hrvatsko pjesništvo na europsku razinu.
U online katalogu Nacionalne i sveučilišne knjižnice u Zagrebu dostupno je približno 215 zapisa o njegovim djelima. Silvije Strahimir Kranjčević, pjesnik i istinska hrvatska domoljubna veličina, preminuo je u Sarajevu 29. listopada 1908. godine nakon teške bolesti, ne navršivši četrdeset četvrtu godinu života.
